Molliens-au-Bois est le siège d'une seigneurie depuis le Moyen Age (Jehan de Molliens, 1153). Cette seigneurie appartint notamment à la famille de Créquy (14e-17e siècle), mais le château mentionné dans le dénombrement de 1539 a totalement disparu. La famille du Fresne conserva la propriété de 1695 à 1765, date à laquelle elle fut vendue à M. Poujol de Molliens, dont les descendants l'habitent encore. La chapelle au nord du corps de logis actuel est le seul vestige du château construit vers 1760 pour M. Du Fresne de Fontaine. L'aspect général de ce château du 18e siècle, restitué par un dessin d'Ernest Héren (d'après un tableau aujourd'hui disparu), était assez imposant : le corps central était flanqué de deux ailes, dont seule demeure l'aile orientale, servant de chapelle funéraire. Tout le reste du château fut détruit en 1820, la famille ne pouvant supporter le coût de son entretien. Un nouveau corps de logis fut reconstruit en style néo-classique vers 1840. Il servit de logement aux officiers alliés pendant la Première Guerre mondiale, recevant notamment la visite du roi Georges V et du général Pershing en août 1918. Pendant la Seconde Guerre mondiale, le château fut occupé par les Allemands, qui l'incendièrent accidentellement. Les parties endommagées (notamment la façade antérieure) furent reconstruites presque à l'identique en 1950, à l'exception de certains éléments comme le fronton triangulaire. L'allée de tilleuls menant vers le village de Molliens, plantée vers la fin du 19e siècle, est inscrite depuis le 11 septembre 1950.